中國儲(chǔ)能網(wǎng)訊：隨著科技的飛速發(fā)展，電池在電動(dòng)汽車、智能手機(jī)和筆記本電腦等領(lǐng)域的應(yīng)用日益廣泛，成為現(xiàn)代社會(huì)不可或缺的能源儲(chǔ)存設(shè)備。電池由正極、負(fù)極和電解液三部分組成，其中電解液被譽(yù)為“電池的血液”，起著絕緣電子、傳導(dǎo)離子的關(guān)鍵作用。電解液的物理化學(xué)性質(zhì)直接影響了電池的性能，因此，深入研究和關(guān)注電解液的性質(zhì)至關(guān)重要。
然而，電解液分子的組分繁多、種類豐富，傳統(tǒng)的試錯(cuò)研究范式在面對(duì)如此復(fù)雜的體系時(shí)效率低下。在過去百年間，盡管研究人員不斷探索，但真正被廣泛采用的電解液分子仍只有數(shù)十種。隨著高能量密度電池新體系的需求日益迫切，亟需突破現(xiàn)有研究方法，加速新型電解液分子的發(fā)現(xiàn)。人工智能技術(shù)的引入為解決這一挑戰(zhàn)提供了有效工具，能夠在復(fù)雜的分子空間中進(jìn)行電解液性質(zhì)的高效預(yù)測(cè)，大大加速了新分子的篩選與發(fā)現(xiàn)，為電解液的開發(fā)開辟了新的研究途徑。
針對(duì)先進(jìn)電解液設(shè)計(jì)的關(guān)鍵物性數(shù)據(jù)匱乏的關(guān)鍵難題，清華大學(xué)化工系陳翔-張強(qiáng)課題組已經(jīng)在該領(lǐng)域開展了一系列創(chuàng)新研究。團(tuán)隊(duì)發(fā)展了電解液還原穩(wěn)定性、介電常數(shù)、黏度等多種性質(zhì)模擬計(jì)算方法與機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)模型，開發(fā)了電解液高通量計(jì)算軟件與人工智能設(shè)計(jì)平臺(tái)，構(gòu)建了全球領(lǐng)先的電解液數(shù)據(jù)庫，為高效電解液研發(fā)提供了重要基礎(chǔ)平臺(tái)。結(jié)合人工智能方法，團(tuán)隊(duì)揭示了鋰電池電解液離子–溶劑化學(xué)理論的普遍規(guī)律，結(jié)合可解釋機(jī)器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)了影響電解液還原穩(wěn)定性的重要描述符，為先進(jìn)電解液的設(shè)計(jì)開發(fā)提供了新的理論參考。團(tuán)隊(duì)采用機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)電解液的介電常數(shù)進(jìn)行了預(yù)測(cè)，研究方法適用于各類溶液體系，為高性能電解液的理性設(shè)計(jì)和高通量開發(fā)提供了可靠指導(dǎo)。
對(duì)于開發(fā)寬溫域電解液而言，高通量獲取電解液分子的熔點(diǎn)、沸點(diǎn)和閃點(diǎn)等關(guān)鍵物性至關(guān)重要。然而，模擬相變過程通常需要耗費(fèi)大量時(shí)間和計(jì)算資源，且準(zhǔn)確捕捉體系的平衡狀態(tài)存在一定難度，從而影響了預(yù)測(cè)的精度。對(duì)于閃點(diǎn)而說，其預(yù)測(cè)不僅需要模擬物質(zhì)的蒸發(fā)過程，還需考慮其與空氣形成可燃混合物的溫度，復(fù)雜性極高。當(dāng)前對(duì)于熔點(diǎn)、沸點(diǎn)和閃點(diǎn)等物性的高效預(yù)測(cè)方法尚顯不足，因此亟需開發(fā)更加高效且精確的預(yù)測(cè)模型。
為了解決這一挑戰(zhàn)，陳翔-張強(qiáng)課題組開發(fā)了一種知識(shí)與數(shù)據(jù)雙驅(qū)動(dòng)的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測(cè)框架——KPI（Knowledge-based electrolyte Property prediction Integration Framework，基于知識(shí)的電解液性質(zhì)預(yù)測(cè)集成框架）。該框架不僅精確預(yù)測(cè)了電解液分子的關(guān)鍵性質(zhì)，還深化了對(duì)分子構(gòu)效關(guān)系的理解，為人工智能與領(lǐng)域知識(shí)的深度融合提供了新路徑。
圖1.知識(shí)和數(shù)據(jù)雙驅(qū)動(dòng)的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測(cè)框架
為了構(gòu)建精確的化學(xué)性質(zhì)預(yù)測(cè)模型，研究人員不能僅僅依賴數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法?，F(xiàn)有的許多模型由于缺乏化學(xué)領(lǐng)域的基本直覺和常識(shí)，難以深入理解和解釋分子行為背后的核心機(jī)制。雖然數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法可以捕捉到一些規(guī)律，但在理解和解釋分子構(gòu)效關(guān)系時(shí)往往存在局限性。因此，KPI框架充分利用化學(xué)知識(shí)，并將其整合到數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的模型中，使模型不僅在數(shù)學(xué)上精確，且在化學(xué)上合理，從而提升了預(yù)測(cè)的有效性和科學(xué)性。
KPI框架首先收集并整理了大量電解液分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)數(shù)據(jù)，自動(dòng)整理成結(jié)構(gòu)化數(shù)據(jù)集。通過可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)算法，框架從微觀角度探索了分子的構(gòu)效關(guān)系，并將這些發(fā)現(xiàn)的知識(shí)嵌入到最終的預(yù)測(cè)模型中。KPI框架在熔點(diǎn)、沸點(diǎn)和閃點(diǎn)的預(yù)測(cè)中分別實(shí)現(xiàn)了10.4、4.6和4.8 K的低平均絕對(duì)誤差（MAE）。此外，KPI在20個(gè)測(cè)試數(shù)據(jù)集中的18個(gè)達(dá)到了先進(jìn)的預(yù)測(cè)結(jié)果。通過分子近鄰搜索和高通量篩選，團(tuán)隊(duì)還成功預(yù)測(cè)了29個(gè)潛在適用于寬溫域和高安全性的電池場(chǎng)景下的分子，其中一些分子已被文獻(xiàn)證實(shí)具有優(yōu)異性能，為電解液分子智能設(shè)計(jì)提供重要指導(dǎo)。
圖2.KPI框架指導(dǎo)電解液分子設(shè)計(jì)
KPI框架有效整合了數(shù)據(jù)分析、知識(shí)發(fā)現(xiàn)與分子性質(zhì)預(yù)測(cè)，成為高通量獲取電解液分子性質(zhì)及其相關(guān)知識(shí)的強(qiáng)大工具。它為開發(fā)深度學(xué)習(xí)模型設(shè)立了新的標(biāo)準(zhǔn)，將化學(xué)知識(shí)的發(fā)現(xiàn)與嵌入有機(jī)結(jié)合，大大提升了人工智能方法在實(shí)際應(yīng)用中的表現(xiàn)，為電池及其他相關(guān)領(lǐng)域的研發(fā)提供了有力支持。
相關(guān)研究成果以“知識(shí)與數(shù)據(jù)雙驅(qū)動(dòng)的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測(cè)框架”（A Knowledge–Data Dual-Driven Framework for Predicting the Molecular Properties of Rechargeable Battery Electrolytes）為題，于10月11日發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed）。
清華大學(xué)化工系副研究員陳翔為論文通訊作者，化工系2022級(jí)直博生高宇辰為論文第一作者，探微書院本科生袁譽(yù)杭、交叉信息研究院本科生黃索之、化工系2020級(jí)直博生姚楠、2021級(jí)直博生余樂耕、2023級(jí)直博生陳耀鵬，化工系教授張強(qiáng)為論文共同作者。研究得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和北京市自然科學(xué)基金等的資助。清華大學(xué)高性能計(jì)算中心提供了計(jì)算資源的支持。
