中國儲能網(wǎng)訊：隨著科技的飛速發(fā)展，電池在電動汽車、智能手機和筆記本電腦等領(lǐng)域的應(yīng)用日益廣泛，成為現(xiàn)代社會不可或缺的能源儲存設(shè)備。電池由正極、負極和電解液三部分組成，其中電解液被譽為“電池的血液”，起著絕緣電子、傳導(dǎo)離子的關(guān)鍵作用。電解液的物理化學(xué)性質(zhì)直接影響了電池的性能，因此，深入研究和關(guān)注電解液的性質(zhì)至關(guān)重要。
然而，電解液分子的組分繁多、種類豐富，傳統(tǒng)的試錯研究范式在面對如此復(fù)雜的體系時效率低下。在過去百年間，盡管研究人員不斷探索，但真正被廣泛采用的電解液分子仍只有數(shù)十種。隨著高能量密度電池新體系的需求日益迫切，亟需突破現(xiàn)有研究方法，加速新型電解液分子的發(fā)現(xiàn)。人工智能技術(shù)的引入為解決這一挑戰(zhàn)提供了有效工具，能夠在復(fù)雜的分子空間中進行電解液性質(zhì)的高效預(yù)測，大大加速了新分子的篩選與發(fā)現(xiàn)，為電解液的開發(fā)開辟了新的研究途徑。
針對先進電解液設(shè)計的關(guān)鍵物性數(shù)據(jù)匱乏的關(guān)鍵難題，清華大學(xué)化工系陳翔-張強課題組已經(jīng)在該領(lǐng)域開展了一系列創(chuàng)新研究。團隊發(fā)展了電解液還原穩(wěn)定性、介電常數(shù)、黏度等多種性質(zhì)模擬計算方法與機器學(xué)習(xí)預(yù)測模型，開發(fā)了電解液高通量計算軟件與人工智能設(shè)計平臺，構(gòu)建了全球領(lǐng)先的電解液數(shù)據(jù)庫，為高效電解液研發(fā)提供了重要基礎(chǔ)平臺。結(jié)合人工智能方法，團隊揭示了鋰電池電解液離子–溶劑化學(xué)理論的普遍規(guī)律，結(jié)合可解釋機器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)了影響電解液還原穩(wěn)定性的重要描述符，為先進電解液的設(shè)計開發(fā)提供了新的理論參考。團隊采用機器學(xué)習(xí)方法對電解液的介電常數(shù)進行了預(yù)測，研究方法適用于各類溶液體系，為高性能電解液的理性設(shè)計和高通量開發(fā)提供了可靠指導(dǎo)。
對于開發(fā)寬溫域電解液而言，高通量獲取電解液分子的熔點、沸點和閃點等關(guān)鍵物性至關(guān)重要。然而，模擬相變過程通常需要耗費大量時間和計算資源，且準確捕捉體系的平衡狀態(tài)存在一定難度，從而影響了預(yù)測的精度。對于閃點而說，其預(yù)測不僅需要模擬物質(zhì)的蒸發(fā)過程，還需考慮其與空氣形成可燃混合物的溫度，復(fù)雜性極高。當(dāng)前對于熔點、沸點和閃點等物性的高效預(yù)測方法尚顯不足，因此亟需開發(fā)更加高效且精確的預(yù)測模型。
為了解決這一挑戰(zhàn)，陳翔-張強課題組開發(fā)了一種知識與數(shù)據(jù)雙驅(qū)動的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測框架——KPI（Knowledge-based electrolyte Property prediction Integration Framework，基于知識的電解液性質(zhì)預(yù)測集成框架）。該框架不僅精確預(yù)測了電解液分子的關(guān)鍵性質(zhì)，還深化了對分子構(gòu)效關(guān)系的理解，為人工智能與領(lǐng)域知識的深度融合提供了新路徑。
圖1.知識和數(shù)據(jù)雙驅(qū)動的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測框架
為了構(gòu)建精確的化學(xué)性質(zhì)預(yù)測模型，研究人員不能僅僅依賴數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法。現(xiàn)有的許多模型由于缺乏化學(xué)領(lǐng)域的基本直覺和常識，難以深入理解和解釋分子行為背后的核心機制。雖然數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法可以捕捉到一些規(guī)律，但在理解和解釋分子構(gòu)效關(guān)系時往往存在局限性。因此，KPI框架充分利用化學(xué)知識，并將其整合到數(shù)據(jù)驅(qū)動的模型中，使模型不僅在數(shù)學(xué)上精確，且在化學(xué)上合理，從而提升了預(yù)測的有效性和科學(xué)性。
KPI框架首先收集并整理了大量電解液分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)數(shù)據(jù)，自動整理成結(jié)構(gòu)化數(shù)據(jù)集。通過可解釋的機器學(xué)習(xí)算法，框架從微觀角度探索了分子的構(gòu)效關(guān)系，并將這些發(fā)現(xiàn)的知識嵌入到最終的預(yù)測模型中。KPI框架在熔點、沸點和閃點的預(yù)測中分別實現(xiàn)了10.4、4.6和4.8 K的低平均絕對誤差（MAE）。此外，KPI在20個測試數(shù)據(jù)集中的18個達到了先進的預(yù)測結(jié)果。通過分子近鄰搜索和高通量篩選，團隊還成功預(yù)測了29個潛在適用于寬溫域和高安全性的電池場景下的分子，其中一些分子已被文獻證實具有優(yōu)異性能，為電解液分子智能設(shè)計提供重要指導(dǎo)。
圖2.KPI框架指導(dǎo)電解液分子設(shè)計
KPI框架有效整合了數(shù)據(jù)分析、知識發(fā)現(xiàn)與分子性質(zhì)預(yù)測，成為高通量獲取電解液分子性質(zhì)及其相關(guān)知識的強大工具。它為開發(fā)深度學(xué)習(xí)模型設(shè)立了新的標(biāo)準，將化學(xué)知識的發(fā)現(xiàn)與嵌入有機結(jié)合，大大提升了人工智能方法在實際應(yīng)用中的表現(xiàn)，為電池及其他相關(guān)領(lǐng)域的研發(fā)提供了有力支持。
相關(guān)研究成果以“知識與數(shù)據(jù)雙驅(qū)動的二次電池電解液分子性質(zhì)預(yù)測框架”（A Knowledge–Data Dual-Driven Framework for Predicting the Molecular Properties of Rechargeable Battery Electrolytes）為題，于10月11日發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed）。
清華大學(xué)化工系副研究員陳翔為論文通訊作者，化工系2022級直博生高宇辰為論文第一作者，探微書院本科生袁譽杭、交叉信息研究院本科生黃索之、化工系2020級直博生姚楠、2021級直博生余樂耕、2023級直博生陳耀鵬，化工系教授張強為論文共同作者。研究得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃和北京市自然科學(xué)基金等的資助。清華大學(xué)高性能計算中心提供了計算資源的支持。
