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本文亮點(diǎn)：1.本文作者團(tuán)隊(duì)提出將計(jì)算機(jī)模擬與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的AI技術(shù)相結(jié)合，建立了具備高度可解釋性的多物理場(chǎng)驅(qū)動(dòng)模型，并通過機(jī)器學(xué)習(xí)輔助分析與優(yōu)化液流電池設(shè)計(jì)。2.本文作者團(tuán)隊(duì)通過SHAP分析識(shí)別關(guān)鍵影響因素，并結(jié)合電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行解釋，為液流電池性能優(yōu)化提供了科學(xué)依據(jù)。3.本文作者團(tuán)隊(duì)還開發(fā)了一個(gè)專門針對(duì)液流電池領(lǐng)域的大語言模型，通過精細(xì)的提示工程和文本分析流程，有效提升了信息處理效率和準(zhǔn)確性。
摘 要 近年來，人工智能(AI)技術(shù)在電池設(shè)計(jì)與優(yōu)化領(lǐng)域取得了顯著進(jìn)展，特別是在液流電池的研究中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。液流電池因其低成本、大規(guī)模、長循環(huán)壽命及高安全性，成為新型電力儲(chǔ)能系統(tǒng)的研究重點(diǎn)。然而，傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)與仿真方法在探索液流電池設(shè)計(jì)空間方面效率較低，難以揭示其復(fù)雜的物理化學(xué)機(jī)制。本工作提出將計(jì)算機(jī)模擬與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的AI技術(shù)相結(jié)合，建立了具備高度可解釋性的多物理場(chǎng)驅(qū)動(dòng)模型，并通過機(jī)器學(xué)習(xí)輔助分析與優(yōu)化液流電池設(shè)計(jì)。研究表明，機(jī)器學(xué)習(xí)模型在電壓效率、庫侖效率和容量預(yù)測(cè)方面表現(xiàn)優(yōu)異，特別是梯度提升模型(gradient boosting, GB)在預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性上優(yōu)于其他模型。通過SHAP分析識(shí)別關(guān)鍵影響因素，并結(jié)合電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行解釋，為液流電池性能優(yōu)化提供了科學(xué)依據(jù)。此外，本工作還開發(fā)了一個(gè)專門針對(duì)液流電池領(lǐng)域的大語言模型，通過精細(xì)的提示工程和文本分析流程，盡可能最小化“幻覺”，有效提升了信息處理的準(zhǔn)確性。本工作的研究表明，AI驅(qū)動(dòng)的模擬與優(yōu)化方法為液流電池的設(shè)計(jì)與性能提升提供了新途徑，未來隨著計(jì)算能力和算法的不斷發(fā)展，AI在液流電池及其他儲(chǔ)能技術(shù)中的應(yīng)用前景將更加廣闊。
關(guān)鍵詞 人工智能；液流電池；機(jī)器學(xué)習(xí)；大語言模型
當(dāng)今全球?qū)沙掷m(xù)能源的需求不斷增長，太陽能和風(fēng)能等可再生資源由于其間歇性和不穩(wěn)定性，需要通過大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)進(jìn)行有效管理以支撐環(huán)境友好的能源轉(zhuǎn)型。在眾多大規(guī)模儲(chǔ)能技術(shù)中，新型電力儲(chǔ)能系統(tǒng)近年來得到了廣泛的支持和快速發(fā)展。特別是液流電池，由于其低成本、大規(guī)模部署能力、長期循環(huán)穩(wěn)定性以及高安全性等顯著優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為電力儲(chǔ)能領(lǐng)域的重點(diǎn)研究對(duì)象。如圖1所示，典型的液流電池儲(chǔ)能系統(tǒng)是由電堆單元、電解液存儲(chǔ)單元和循環(huán)系統(tǒng)與控制單元幾個(gè)部分組成。
圖1 液流電池示意圖以及設(shè)計(jì)和優(yōu)化角度
在實(shí)驗(yàn)室研究轉(zhuǎn)向商業(yè)化的過程中，新材料和結(jié)構(gòu)開發(fā)所依賴的傳統(tǒng)試錯(cuò)方法因其高成本和低效率面臨挑戰(zhàn)。液流電池的設(shè)計(jì)和優(yōu)化過程復(fù)雜，涉及電解液配方、電極材料、流道結(jié)構(gòu)與離子交換膜等多個(gè)方面。傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)和仿真方法在時(shí)間和資源消耗方面較為繁重，且難以對(duì)設(shè)計(jì)空間進(jìn)行全面和深入的探索。人工智能(AI)作為一個(gè)廣泛的研究領(lǐng)域，致力于探究如何讓計(jì)算機(jī)模擬人類智能行為，其技術(shù)的引入為解決這些問題提供了創(chuàng)新的途徑。具體來說，機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)作為人工智能的一個(gè)重要分支，專注于研究計(jì)算機(jī)系統(tǒng)如何能夠通過分析數(shù)據(jù)和累積經(jīng)驗(yàn)來不斷提升其性能，并為研究人員提供了一種新的工具，能夠更高效地進(jìn)行設(shè)計(jì)優(yōu)化和問題解決。在人工智能應(yīng)用領(lǐng)域，大模型如ChatGPT顯著提升了自然語言處理中的理解與生成能力，被廣泛用于設(shè)計(jì)與研發(fā)中的材料篩選和數(shù)據(jù)分析，提升了研發(fā)進(jìn)程和工作效率。然而，液流電池商業(yè)化的加速導(dǎo)致相關(guān)學(xué)術(shù)出版物數(shù)量激增，這些文獻(xiàn)中關(guān)于電池性能提升的方法需要全面總結(jié)和系統(tǒng)化存儲(chǔ)，以推動(dòng)下一代液流電池性能的提升。在實(shí)踐中，雖然ChatGPT在輔助液流電池的研發(fā)和設(shè)計(jì)中提升了信息處理和知識(shí)傳播的效率，但在回答高度專業(yè)問題時(shí)表現(xiàn)不夠精準(zhǔn)，揭示了其在面對(duì)高度專業(yè)化領(lǐng)域時(shí)的局限。
為了解決液流電池設(shè)計(jì)與優(yōu)化中的挑戰(zhàn)，本工作采取了一種針對(duì)性的方法，即通過廣泛收集和整理液流電池相關(guān)文獻(xiàn)資料，并結(jié)合數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)與機(jī)理驅(qū)動(dòng)的方法，構(gòu)建了一個(gè)專門針對(duì)液流電池領(lǐng)域的大語言模型(圖1)。該模型利用專業(yè)數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練，旨在生成更精確、更具專業(yè)深度的答案。與通用大型語言模型如ChatGPT不同，本研究開發(fā)的FlowBD(液流電池大語言模型)專門針對(duì)液流電池的獨(dú)特需求和挑戰(zhàn)進(jìn)行優(yōu)化，能夠從大量學(xué)術(shù)文獻(xiàn)中精確提取關(guān)鍵信息和創(chuàng)新點(diǎn)。通過該模型，作者團(tuán)隊(duì)提取學(xué)術(shù)論文中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、模擬結(jié)果和理論分析，驗(yàn)證數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性和來源可靠性，并將其系統(tǒng)化地整合入包含電解液類型、電極材料改性、流動(dòng)設(shè)計(jì)等關(guān)鍵參數(shù)，以及能量密度和功率密度等性能指標(biāo)的結(jié)構(gòu)化數(shù)據(jù)庫。FlowBD模型的核心優(yōu)勢(shì)在于其專注于液流電池儲(chǔ)能這一垂直領(lǐng)域，顯著降低了生成內(nèi)容中的幻覺現(xiàn)象。這得益于其在專業(yè)數(shù)據(jù)集上的深度訓(xùn)練，使模型能夠更準(zhǔn)確地理解和處理液流電池相關(guān)的復(fù)雜概念和數(shù)據(jù)。通過精準(zhǔn)提取和整合學(xué)術(shù)文獻(xiàn)中的關(guān)鍵信息，F(xiàn)lowBD能夠提供高度專業(yè)化的回答，避免了通用大語言模型在面對(duì)專業(yè)問題時(shí)可能出現(xiàn)的錯(cuò)誤或幻覺現(xiàn)象。此外，F(xiàn)lowBD專門優(yōu)化了信息處理流程，確保生成的內(nèi)容不僅具備較高的準(zhǔn)確性，還能夠有效應(yīng)對(duì)液流電池設(shè)計(jì)與優(yōu)化中的實(shí)際問題，為研究人員和工程師提供可靠的決策支持。
1 基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法的液流電池設(shè)計(jì)
如圖2所示，機(jī)器學(xué)習(xí)通用流程首先是收集數(shù)據(jù)，包括實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、文獻(xiàn)數(shù)據(jù)和模擬仿真數(shù)據(jù)，所收集的特征涵蓋流道間距、電極尺寸和電流密度等液流電池的材料信息和工作條件信息，目標(biāo)預(yù)測(cè)值則包括電池的性能參數(shù)如電壓效率(VE)、泵基電壓效率(VEpump)和庫侖效率(CE)。接下來，通過選取多個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型進(jìn)行訓(xùn)練，并使用測(cè)試集對(duì)這些模型進(jìn)行評(píng)估，從中選出預(yù)測(cè)最準(zhǔn)確的模型。然后，利用Shapley Additive Explanations(SHAP)技術(shù)識(shí)別出影響電池性能的關(guān)鍵特征，并通過電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理對(duì)這些關(guān)鍵特征的影響進(jìn)行解釋。例如，電流密度與電壓效率呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，這是由于電流密度增加會(huì)導(dǎo)致電池內(nèi)部阻抗增加，從而降低電壓效率。最后，模型迭代選擇和測(cè)試新的數(shù)據(jù)點(diǎn)以進(jìn)一步優(yōu)化材料信息和操作條件或選取最優(yōu)組合，以提升電池性能。通過這種方法，模型能夠推薦合適的電池材料及尺寸，并確定最佳電流密度等電池運(yùn)行條件，以達(dá)到預(yù)期效果。最終，通過實(shí)驗(yàn)和模擬數(shù)據(jù)對(duì)優(yōu)化結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，確保模型推薦的設(shè)計(jì)在實(shí)際應(yīng)用中具備可行性。
圖2 機(jī)器學(xué)習(xí)通用流程
1.1 機(jī)器學(xué)習(xí)建模、模型評(píng)估和解釋
數(shù)據(jù)收集是構(gòu)建機(jī)器學(xué)習(xí)模型的第一步。本工作從現(xiàn)有文獻(xiàn)中提取了303個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)，每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)包含11個(gè)輸入變量和3個(gè)輸出變量。如表1所示，輸入變量包括流速、電極類型、電極尺寸、膜類型和電解質(zhì)濃度等，而輸出變量則是庫侖效率、電壓效率和容量。為了確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和一致性，本工作采取了多項(xiàng)措施。對(duì)于連續(xù)變量，本工作使用了文獻(xiàn)中提到的精確數(shù)值；對(duì)于離散變量，采用了編碼器(LabelEncoder)為不同類別分配了特定的編碼，從而確保數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)化處理。數(shù)據(jù)處理和機(jī)器學(xué)習(xí)模型構(gòu)建是在Python 3.7環(huán)境下進(jìn)行的，使用了NumPy、pandas和sklearn等廣泛使用的軟件包。數(shù)據(jù)集最初是從現(xiàn)有文獻(xiàn)中系統(tǒng)地收集和整理的。在定義了特征和輸出變量后，進(jìn)行了數(shù)據(jù)清洗和規(guī)范化處理，包括處理缺失值和異常值，以確保數(shù)據(jù)的完整性。隨后，數(shù)據(jù)集被劃分為訓(xùn)練集(75%)和測(cè)試集(25%)，并對(duì)模型的超參數(shù)進(jìn)行了測(cè)試和調(diào)整，以便模型的預(yù)測(cè)性能達(dá)到最佳狀態(tài)。
表1 輸入?yún)?shù)和相對(duì)應(yīng)的范圍或類別
本工作采用了線性回歸(linear regression, LR)、隨機(jī)森林(random forest, RF)、極端隨機(jī)樹(extra trees regressor, ET)以及梯度提升(gradient boosting, GB)四種機(jī)器學(xué)習(xí)模型來進(jìn)行建模。如表2所示，通過比較各模型的決定系數(shù)(R2)、平均絕對(duì)誤差(MAE)和均方誤差(MSE)，本工作發(fā)現(xiàn)GB模型在預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性方面表現(xiàn)最佳。因此，選擇GB模型作為進(jìn)一步預(yù)測(cè)和優(yōu)化的首選模型。在模型訓(xùn)練過程中，本工作通過交叉驗(yàn)證方法調(diào)整了模型的超參數(shù)，確保其在不同數(shù)據(jù)集上的穩(wěn)定性和泛化能力。本工作采用了10折交叉驗(yàn)證方法來調(diào)整模型的超參數(shù)。具體而言，通過計(jì)算每個(gè)模型在不同超參數(shù)設(shè)置下的平均交叉驗(yàn)證均方根誤差(MCRS)，來評(píng)估模型的性能。此外，為了避免過擬合，并合理劃分訓(xùn)練集和測(cè)試集，本工作繪制了學(xué)習(xí)曲線。學(xué)習(xí)曲線顯示，當(dāng)訓(xùn)練樣本數(shù)達(dá)到225時(shí)，10折交叉驗(yàn)證的平均R2得分趨于穩(wěn)定，這表明模型在此時(shí)已經(jīng)達(dá)到了良好的泛化性能。因此，最終將訓(xùn)練集的比例設(shè)置為75%，測(cè)試集的比例為25%，以確保模型在不同數(shù)據(jù)集上的穩(wěn)定性和泛化能力。
表2 測(cè)試子集模型的準(zhǔn)確性評(píng)估
在模型評(píng)估方面，本工作計(jì)算了各模型在測(cè)試集上的R2、MSE和MAE值(表2)。結(jié)果顯示，GB模型在預(yù)測(cè)庫侖效率、電壓效率和容量方面具有最高的R2值，分別為0.9212、0.9859和0.9940。這表明GB模型能夠有效捕捉系統(tǒng)特征與性能結(jié)果之間的關(guān)系，因而選擇GB模型作為進(jìn)一步預(yù)測(cè)和優(yōu)化的首選。通過多輪迭代，GB模型不斷優(yōu)化其預(yù)測(cè)能力，最終實(shí)現(xiàn)了高精度的性能預(yù)測(cè)。為了進(jìn)一步解釋模型的預(yù)測(cè)結(jié)果，本工作采用了SHAP方法。SHAP分析顯示，操作條件(如電流密度和循環(huán)次數(shù))和電極類型是影響鐵鉻液流電池性能的關(guān)鍵變量，如圖3所示。SHAP值的基本原理是將每個(gè)特征的影響視為合作博弈中的“貢獻(xiàn)”，通過計(jì)算各特征在不同特征組合中的邊際貢獻(xiàn)，得出每個(gè)特征對(duì)預(yù)測(cè)結(jié)果的影響度量。過SHAP分析能夠定量評(píng)估每個(gè)特征對(duì)電池性能的具體影響，幫助優(yōu)化設(shè)計(jì)和操作參數(shù)。
圖3 (a) 電壓效率和 (b) 容量的GB模型特征的SHAP分?jǐn)?shù)；(c) 膜和(d) 電極類型的電壓效率、庫侖效率和容量的特征SHAP值的絕對(duì)值。A：電流密度，B：周期數(shù)，C：電極類型，D：催化劑-Bi3+，E：電解液-H+，F(xiàn)：催化劑-In3+，G：膜，H：電解液Cr3+，I：流速，J：電解液Fe2+，K：電極尺寸
1.2 主動(dòng)學(xué)習(xí)輔助設(shè)計(jì)
在機(jī)器學(xué)習(xí)模型構(gòu)建和評(píng)估之后，本工作進(jìn)一步引入了主動(dòng)學(xué)習(xí)技術(shù)，以優(yōu)化鐵鉻液流電池(ICRFBs)的設(shè)計(jì)。主動(dòng)學(xué)習(xí)是一種機(jī)器學(xué)習(xí)的子領(lǐng)域，通過迭代選擇未觀察到的數(shù)據(jù)點(diǎn)來提高模型的預(yù)測(cè)能力。
首先，在收集的303個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)基礎(chǔ)上，進(jìn)行了初步的機(jī)器學(xué)習(xí)模型訓(xùn)練。接下來，通過主動(dòng)學(xué)習(xí)框架，迭代選擇新的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)，并利用這些數(shù)據(jù)點(diǎn)不斷更新和優(yōu)化模型。具體而言，在每輪迭代中，選取30個(gè)候選樣本，分別包括電壓效率、庫侖效率、容量及其相關(guān)特征值，進(jìn)行模型訓(xùn)練和驗(yàn)證。每輪迭代的目標(biāo)是找到性能最高的電池設(shè)計(jì)方案，并通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證模型預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。在10輪迭代之后，觀察到電壓效率達(dá)到88%左右，庫侖效率達(dá)到98%左右，容量達(dá)到1.75 Ah左右。這些結(jié)果表明，通過主動(dòng)學(xué)習(xí)技術(shù)，模型能夠有效地優(yōu)化電池的設(shè)計(jì)和操作參數(shù)。在實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證中，選取了兩種電極(TCC和SCC)進(jìn)行測(cè)試。測(cè)試結(jié)果顯示，TCC電極的能量效率為82.73%，容量為1.755 Ah；SCC電極的能量效率為83.15%，容量為1.776 Ah。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模型預(yù)測(cè)值高度一致，進(jìn)一步驗(yàn)證了所開發(fā)模型的可靠性和有效性。
通過主動(dòng)學(xué)習(xí)技術(shù)的應(yīng)用，不僅能夠顯著提高鐵鉻液流電池的設(shè)計(jì)效率，還能夠深入理解不同操作參數(shù)對(duì)電池性能的影響。例如，電流密度和電極類型在電池性能優(yōu)化過程中起到了至關(guān)重要的作用。通過不斷調(diào)整和優(yōu)化這些參數(shù)，可以在實(shí)驗(yàn)室階段實(shí)現(xiàn)電池性能的最大化。此外，主動(dòng)學(xué)習(xí)技術(shù)還可以幫助我們發(fā)現(xiàn)一些潛在的優(yōu)化路徑，這些路徑可能在傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)方法中被忽視。這為研究人員在未來的研究中提供了更多的可能性。
2 基于機(jī)理驅(qū)動(dòng)的液流電池設(shè)計(jì)
機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)不僅適用于性能預(yù)測(cè)與優(yōu)化，亦可廣泛應(yīng)用于模擬結(jié)果的深入分析。機(jī)器學(xué)習(xí)輔助模擬分析技術(shù)有助于構(gòu)建具備高度可解釋性的多物理場(chǎng)驅(qū)動(dòng)模型，并通過結(jié)合數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法，對(duì)液流電池系統(tǒng)中電化學(xué)性能與流動(dòng)耦合現(xiàn)象進(jìn)行系統(tǒng)化分析，從而有效評(píng)估系統(tǒng)能量效率。此方法為液流電池系統(tǒng)設(shè)計(jì)提供了科學(xué)的分析工具，加強(qiáng)了模型的預(yù)測(cè)與應(yīng)用實(shí)效性。此外，在液流電池的研究和開發(fā)中，準(zhǔn)確建立設(shè)計(jì)參數(shù)與電池性能之間的聯(lián)系對(duì)優(yōu)化設(shè)計(jì)和提高電池效率非常重要。機(jī)器學(xué)習(xí)因其出色的數(shù)據(jù)處理和模式識(shí)別能力，使研究者能夠通過復(fù)雜數(shù)據(jù)集識(shí)別和驗(yàn)證影響電池性能的關(guān)鍵變量，從而為液流電池設(shè)計(jì)提供更為科學(xué)和精準(zhǔn)的決策支持。
在最近的研究中，本工作成功開發(fā)并應(yīng)用了一個(gè)可解釋的三維多物理場(chǎng)鐵鉻液流電池機(jī)理驅(qū)動(dòng)模型，用以分析在不同流道間距、比流量和電流密度條件下鐵鉻液流電池的性能。面對(duì)龐大且復(fù)雜的數(shù)據(jù)，研究團(tuán)隊(duì)利用機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)輔助分析模擬仿真過程，有效地探究了流道間距、流速和電流密度這三個(gè)關(guān)鍵參數(shù)與電池性能之間的關(guān)系。此外，通過機(jī)理分析，本研究為未來開發(fā)更高效的鐵鉻液流電池提供了一種精確的預(yù)測(cè)模型，為液流電池設(shè)計(jì)與優(yōu)化提供了理論依據(jù)和技術(shù)支持。此外，由三維多物理場(chǎng)鐵鉻液流電池機(jī)理驅(qū)動(dòng)模型得出的結(jié)果涵蓋了復(fù)雜的流體動(dòng)力學(xué)模擬(如速度場(chǎng)和壓力場(chǎng))及電化學(xué)反應(yīng)的數(shù)據(jù)，這些數(shù)據(jù)需進(jìn)行詳細(xì)分析和深入挖掘。得益于機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)在數(shù)據(jù)降維和擬合方面的卓越表現(xiàn)，它已經(jīng)成為分析這類模擬數(shù)據(jù)的重要工具。例如，研究團(tuán)隊(duì)采用多任務(wù)機(jī)器學(xué)習(xí)模型處理仿真數(shù)據(jù)，能夠精確預(yù)測(cè)在不同流道設(shè)計(jì)和操作條件下鐵鉻液流電池的電壓效率及泵基電壓效率，進(jìn)而有效指導(dǎo)流道設(shè)計(jì)的優(yōu)化。
本工作采用了四種不同的模型來處理復(fù)雜數(shù)據(jù)集(表3)，包括LR、RF、ET和GB模型。通過比較發(fā)現(xiàn)，GB模型在評(píng)價(jià)電壓效率和泵基電壓效率時(shí)表現(xiàn)出最高的R2值、最低的均方誤差MSE和MAE，其準(zhǔn)確度顯著優(yōu)于其他模型，顯示了其在捕獲和分析系統(tǒng)特征與性能結(jié)果之間關(guān)系的卓越能力。其他模型相對(duì)于GB模型表現(xiàn)較差，這是由于本研究所分析的電池性能數(shù)據(jù)集包含了多個(gè)復(fù)雜特征，如電流密度、電解液濃度和電極類型等，這些變量間存在明顯的非線性關(guān)系和復(fù)雜的交互作用。面對(duì)這樣的數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)，傳統(tǒng)的LR模型由于其線性假設(shè)，在處理非線性和特征交互時(shí)表現(xiàn)不佳，導(dǎo)致預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性低下。雖然RF和ET模型能夠處理一定的非線性關(guān)系，但在高維特征空間中，特別是在數(shù)據(jù)稀疏和復(fù)雜的環(huán)境下，這些模型容易發(fā)生過擬合或欠擬合。相比之下GB模型通過迭代方式逐步減少預(yù)測(cè)誤差，展現(xiàn)出更高的適應(yīng)性和預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性。GB模型有效地處理了數(shù)據(jù)的非線性和特征間的復(fù)雜相互作用，從而在電壓效率和泵基電壓效率的預(yù)測(cè)上獲得了最高的R2和最低的MSE及MAE。因此，考慮到數(shù)據(jù)集的特性和處理需求，GB模型被證明是本研究中處理和預(yù)測(cè)電池性能的理想選擇，其優(yōu)異的數(shù)據(jù)擬合能力和強(qiáng)大的泛化性確保了預(yù)測(cè)結(jié)果的高度準(zhǔn)確性和可靠性。選擇GB模型作為進(jìn)一步預(yù)測(cè)和優(yōu)化的首選模型后，本工作首先利用COMSOL模擬得到的數(shù)據(jù)集對(duì)該模型進(jìn)行了初步訓(xùn)練。接下來，進(jìn)行了廣泛的SHAP分析，以評(píng)估各個(gè)參數(shù)對(duì)性能的影響，并針對(duì)所有使用的特征繪制了電池性能，以監(jiān)測(cè)最佳操作效率狀態(tài)及其相應(yīng)的特征范圍。此后，構(gòu)建了一個(gè)包含所有可能組合的大型數(shù)據(jù)集，并利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型對(duì)這些數(shù)據(jù)進(jìn)行了效率分析。
表3 模型精度評(píng)價(jià)
圖4展示了電壓效率和泵基電壓效率的多維度分析結(jié)果，其中，圖4(a)泵基電壓效率的梯度增壓模型的殘差圖均顯示了實(shí)際值與預(yù)測(cè)值之間的高度一致性，充分展示了所建模型在預(yù)測(cè)方面的準(zhǔn)確性。本工作采用SHAP分析方法[圖4(b)]，對(duì)電壓效率和泵基電壓效率進(jìn)行了詳細(xì)探討。分析結(jié)果揭示了各設(shè)計(jì)參數(shù)在優(yōu)化泵基電壓效率中的影響程度，其中電流密度、通道間距及比流量的影響順序依次為：電流密度>通道間距>比流量，從而明確了各因素在優(yōu)化電壓效率中的重要性，為進(jìn)一步的系統(tǒng)優(yōu)化提供了科學(xué)依據(jù)。圖4(c)和圖4(d)分別展示了泵基電壓效率與電流密度、電解液比流量及通道間距的二維和三維歸一化值變化(括號(hào)內(nèi)為實(shí)際值)。這些圖通過顏色條表示泵基電壓效率值，提供了不同操作條件下電壓效率變化的直觀展示。具體而言，電流密度的范圍為1～250 mA/cm2，流速范圍為1～5 mL/(min·cm2)，通道間距則在1～50 mm之間波動(dòng)。這種多維度分析方法不僅增強(qiáng)了對(duì)影響電壓效率因素的理解，也為優(yōu)化鐵鉻液流電池的性能提供了數(shù)據(jù)支持。通過綜合分析不同操作參數(shù)對(duì)電壓效率的影響，可以為電池設(shè)計(jì)和運(yùn)行策略的制定提供科學(xué)依據(jù)。
圖4 (a) 泵基電壓效率的GB模型殘差圖；(b) 泵基電壓效率的SHAP分析；泵基電壓效率與電流密度(mA/cm2)、特定流速[mL/(min·cm2)]和流道間距(mm)的標(biāo)準(zhǔn)值的變化的 (c) 二維和(d) 三維三角圖
3 液流電池大語言模型
在本研究中，作者團(tuán)隊(duì)開發(fā)并驗(yàn)證了一種自建的液流電池專用大語言模型，該模型在專業(yè)性和定制化方面表現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢(shì)。通過精細(xì)的提示工程和詳盡的文本分析流程，確保了信息的準(zhǔn)確性，極大地降低了錯(cuò)誤信息的出現(xiàn)率，從而展示了其在液流電池設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。為提高研究效率和精度，模型模仿人類閱讀策略，分三個(gè)主要步驟進(jìn)行任務(wù)(圖5)：首先，通過自然語言處理技術(shù)對(duì)學(xué)術(shù)文獻(xiàn)進(jìn)行初步解析，識(shí)別關(guān)鍵內(nèi)容；其次，利用高級(jí)文本分析技術(shù)精確解析這些內(nèi)容中的設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化策略；最后，通過數(shù)據(jù)提取算法準(zhǔn)確提取關(guān)鍵參數(shù)，如設(shè)計(jì)優(yōu)化結(jié)構(gòu)、物質(zhì)濃度和電極改性方法。此策略使FlowBD能夠系統(tǒng)地從大量學(xué)術(shù)文獻(xiàn)中提取和匯總有價(jià)值的數(shù)據(jù)，形成結(jié)構(gòu)化的數(shù)據(jù)集，供進(jìn)一步分析或報(bào)告使用，推動(dòng)液流電池技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展和性能優(yōu)化。
圖5 FlowBD工作流程示意圖該流程（FlowBD簡(jiǎn)化測(cè)試版已經(jīng)上傳至網(wǎng)址
https://github.com/Liuziyu0329/FLowBD-/tree/master）
3.1 提示工程構(gòu)建
本研究通過精心設(shè)計(jì)的指令來提高FlowBD的輸出準(zhǔn)確性和相關(guān)性，稱之為提示工程。為了優(yōu)化這一模型的效率和效果，制定了三個(gè)核心原則與四個(gè)關(guān)鍵要素(圖6)，以指導(dǎo)準(zhǔn)確的提示指令設(shè)計(jì)。這種方法不僅顯著提高了信息處理的效率，還確保了輸出的高度相關(guān)性和準(zhǔn)確性，使得該模型成為研究與實(shí)踐中的一個(gè)重要工具。提示詞的設(shè)計(jì)必須具體明確，以避免產(chǎn)生不精確的輸出，確保語言模型能準(zhǔn)確執(zhí)行任務(wù)。因而提示詞應(yīng)包括以下四個(gè)要素：
圖6 提示工程設(shè)計(jì)要素與原則
（1）指令部分需要明確模型需要執(zhí)行的具體特定任務(wù)或指令。這要求在設(shè)計(jì)提示時(shí)就清晰地表達(dá)期望模型完成的具體操作，確保指令的直接性和操作性。
（2）上下文是提示詞的重要組成部分。合適的上下文信息可以提供必要的背景，幫助模型更好地理解任務(wù)的全局意圖和具體需求。這包括相關(guān)的外部信息、歷史數(shù)據(jù)或任何能夠增強(qiáng)模型響應(yīng)質(zhì)量的補(bǔ)充內(nèi)容。
（3）輸入數(shù)據(jù)指用戶提供給模型的具體內(nèi)容或問題。這部分內(nèi)容直接影響模型的處理和輸出，因此需要確保輸入數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和相關(guān)性，以便模型能夠基于這些數(shù)據(jù)生成恰當(dāng)?shù)姆答仭?
（4）輸出指示應(yīng)明確指定輸出的類型或格式。這一要求確保模型的輸出結(jié)果符合用戶的具體需求，無論是文本形式的回答、數(shù)據(jù)報(bào)告還是其他形式的信息。
在構(gòu)建液流電池大預(yù)言模型的過程中，本研究堅(jiān)持遵循三個(gè)關(guān)鍵的設(shè)計(jì)原則以確保模型的準(zhǔn)確性和效率。
（1）避免歧義并盡量避免錯(cuò)誤信息。在指導(dǎo)液流電池儲(chǔ)能系統(tǒng)設(shè)計(jì)時(shí)，需要提供準(zhǔn)確無誤的信息來保證設(shè)計(jì)的有效性，避免誤導(dǎo)使用者給出錯(cuò)誤的設(shè)計(jì)思路。
（2）實(shí)施詳細(xì)指示并逐步細(xì)化問題提高輸出質(zhì)量。本研究構(gòu)建的大模型通過提供明確而具體的指示，幫助模型準(zhǔn)確理解需求的上下文和回答格式。
（3）本研究強(qiáng)調(diào)請(qǐng)求結(jié)構(gòu)化輸出的重要性。通過規(guī)定特定的輸出格式(如表格)并提供清晰的列標(biāo)題，F(xiàn)lowBD的使用用戶能夠有效地整理和優(yōu)化輸出內(nèi)容，從而加速液流電池研究的進(jìn)展并積累精確的知識(shí)。
3.2 液流電池大語言模型與ChatGPT回答對(duì)比
與依賴通用大型語言模型如ChatGPT不同，本研究專門開發(fā)的FlowBD是針對(duì)液流電池技術(shù)領(lǐng)域的獨(dú)特需求和挑戰(zhàn)進(jìn)行定制的。這種模型在設(shè)計(jì)之初就考慮到了液流電池技術(shù)的特性和復(fù)雜性，能夠更有效地從眾多學(xué)術(shù)文獻(xiàn)中提取出關(guān)鍵信息和創(chuàng)新點(diǎn)。這樣的優(yōu)化使得模型在專業(yè)性和準(zhǔn)確性上都有顯著提升，減少了生成不專業(yè)或錯(cuò)誤信息的風(fēng)險(xiǎn)。
本工作設(shè)計(jì)FlowBD模型的初衷，正是為了應(yīng)對(duì)大語言模型在專業(yè)領(lǐng)域中常見的“幻覺”問題，即生成錯(cuò)誤或虛構(gòu)信息的現(xiàn)象。液流電池技術(shù)作為一個(gè)高度專業(yè)化的領(lǐng)域，對(duì)信息的準(zhǔn)確性和專業(yè)性有著嚴(yán)格的要求。因此，在FlowBD的開發(fā)過程中，特別關(guān)注了減少幻覺這一關(guān)鍵問題，并通過對(duì)模型架構(gòu)的優(yōu)化和特定訓(xùn)練方法的應(yīng)用，提升了模型在這一方面的性能。通過多次對(duì)比發(fā)現(xiàn)FlowBD在減少幻覺現(xiàn)象方面明顯優(yōu)于現(xiàn)有的通用大語言模型(ChatGPT)。專注于最小化幻覺，使得FlowBD能夠更可靠地提供準(zhǔn)確的信息，確保研究人員在液流電池領(lǐng)域的工作中得到更加可信的支持。本工作相信將研究重點(diǎn)放在減少幻覺這一關(guān)鍵指標(biāo)上，能夠充分展示FlowBD在液流電池技術(shù)領(lǐng)域中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，并為相關(guān)研究和應(yīng)用提供更為堅(jiān)實(shí)的保障。
為了更全面地評(píng)估FlowBD的性能，本研究將任務(wù)分為三種類型：搜索任務(wù)、預(yù)測(cè)任務(wù)和設(shè)計(jì)任務(wù)(圖7)。在搜索任務(wù)中，F(xiàn)lowBD展示了強(qiáng)大的文獻(xiàn)信息提取能力。例如，當(dāng)從大量學(xué)術(shù)文獻(xiàn)中提取關(guān)于電解液配方的關(guān)鍵信息時(shí)，F(xiàn)lowBD能夠快速準(zhǔn)確地找到所需數(shù)據(jù)。在預(yù)測(cè)任務(wù)中，F(xiàn)lowBD展現(xiàn)了卓越的精確性，最后，在設(shè)計(jì)任務(wù)中，F(xiàn)lowBD能夠根據(jù)具體的操作條件和材料特性，生成優(yōu)化的設(shè)計(jì)方案，例如為液流電池提出最優(yōu)的流道設(shè)計(jì)，以提高整體性能。
圖片
圖7 FlowBD模型在搜索、預(yù)測(cè)和設(shè)計(jì)任務(wù)中的表現(xiàn)
在對(duì)比分析中，F(xiàn)lowBD在這些任務(wù)中均表現(xiàn)出比ChatGPT4.0更高的準(zhǔn)確率。在搜索任務(wù)中，F(xiàn)lowBD的文獻(xiàn)信息提取準(zhǔn)確率達(dá)到了93%，相比之下，ChatGPT4.0的準(zhǔn)確率為88.2%。在預(yù)測(cè)任務(wù)中，F(xiàn)lowBD的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為90%，而ChatGPT4.0為87.5%。在設(shè)計(jì)任務(wù)中，F(xiàn)lowBD生成的設(shè)計(jì)方案在實(shí)際應(yīng)用中的目標(biāo)性能實(shí)現(xiàn)率為70%，顯著高于ChatGPT4.0的45.3%。這些結(jié)果顯示出FlowBD在處理復(fù)雜任務(wù)時(shí)的專業(yè)性和高效性，為液流電池領(lǐng)域的研究者和工程師提供了一個(gè)強(qiáng)有力的工具。
為了進(jìn)一步驗(yàn)證開發(fā)的FlowBD的實(shí)用性和效果，本工作將其與本工作開發(fā)的液流電池大型語言模型(圖8)與通用大語言模型ChatGPT(圖9)進(jìn)行了對(duì)比分析。在這一對(duì)比中，本工作針對(duì)FlowBD給出的回答對(duì)比ChatGPT 4.0的回答，通過人為對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)lowBD在理解液流電池的專業(yè)術(shù)語、技術(shù)細(xì)節(jié)以及創(chuàng)新發(fā)展方面展現(xiàn)出更高的精確度和適應(yīng)性。此外，該模型在處理液流電池特有問題時(shí)，展示了更強(qiáng)的問題解析能力和信息整合能力。
圖8 FlowBD回答鐵鉻液流電池優(yōu)化方式
圖9 ChatGPT回答鐵鉻液流電池優(yōu)化方式
3.3 液流電池大語言模型輔助性能優(yōu)化
在液流電池性能影響因素分析中，電化學(xué)極化、歐姆極化和濃差極化是影響電池性能的三個(gè)主要因素。這些極化現(xiàn)象是造成電池在充放電過程中電壓損失的關(guān)鍵原因(圖10)。本研究將通過構(gòu)建的FlowBD來輔助解決這些極化問題，從而提高液流電池的整體效率。
圖10 影響液流電池電壓的主要因素
極化現(xiàn)象對(duì)液流電池的性能產(chǎn)生了顯著影響，特別是在高負(fù)荷操作或大電流密度的條件下這一影響更為突出。本研究利用專為液流電池開發(fā)的大語言模型來深入分析和預(yù)測(cè)這些極化現(xiàn)象的具體影響，特別關(guān)注了活化極化、歐姆極化以及濃差極化三種主要的極化類型。通過模型的分析，可以詳細(xì)了解這些極化現(xiàn)象的成因和影響，進(jìn)而制定出相應(yīng)的優(yōu)化策略。
（1）活化極化主要是由電極反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)控制導(dǎo)致的，涉及到電極材料的表面特性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性。模型通過模擬不同條件下的電極反應(yīng)過程，幫助識(shí)別影響活化極化的關(guān)鍵因素，如電極材料的選擇和表面處理技術(shù)。
（2）歐姆極化涉及到電池內(nèi)部的電阻問題，包括電極材料、電解液及其界面的接觸電阻。該模型能夠評(píng)估不同材料和設(shè)計(jì)對(duì)電阻的具體影響，提供降低內(nèi)阻、優(yōu)化電流分布的有效途徑。
（3）濃差極化發(fā)生在電解液中，由反應(yīng)物和產(chǎn)物濃度的梯度變化引起。模型可以模擬電解液流動(dòng)和物質(zhì)傳輸過程，分析不同操作條件下的濃差極化效應(yīng)，指導(dǎo)優(yōu)化流體動(dòng)力學(xué)設(shè)計(jì)和操作參數(shù)。
圖11展示了本研究如何利用FlowBD模型對(duì)鐵鉻液流電池的關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，如流速、膜類型、電極類型和尺寸。通過FlowBD輔助設(shè)計(jì)，顯著提升了能量效率和容量，并通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證得到了確認(rèn)。這些實(shí)例凸顯了FlowBD在改進(jìn)鐵鉻液流電池設(shè)計(jì)和性能中的實(shí)際應(yīng)用效果和優(yōu)勢(shì)。
圖11 FlowBD輔助鐵鉻液流電池優(yōu)化和設(shè)計(jì)具體應(yīng)用實(shí)例
本工作選擇了在實(shí)驗(yàn)室中易于獲取的熱處理碳布(TCC)和硅氧碳布(SCC)作為電極材料，用于實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，實(shí)驗(yàn)使用的液流電池系統(tǒng)中，鐵離子和鉻離子的濃度分別為1.2 mol/L和1.4 mol/L，酸的濃度為2.5 mol/L，并且額外加入了0.001 mol/L的鉍離子作為催化劑，使用尺寸為5 cm長、2 cm寬的碳布電極作為正負(fù)極，并采用N 212膜作為電解質(zhì)隔膜，電解液流速設(shè)置為20 mL/min，電池的充放電測(cè)試在恒定電流模式下進(jìn)行，電流密度為140 mA/cm2，電壓限制在1.2 V(上限)和0.7 V(下限)，總共進(jìn)行了50次充放電循環(huán)。TCC電極的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，能量效率為82.73%(模型預(yù)測(cè)為82.69%)，容量為1.755 Ah(模型預(yù)測(cè)為1.769 Ah)。SCC電極的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，能量效率為83.15%(模型預(yù)測(cè)為83.31%)，容量為1.776 Ah(模型預(yù)測(cè)為1.785 Ah)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模型預(yù)測(cè)的誤差非常小，能量效率誤差為±0.15%，容量誤差為±0.8%，驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性和可靠性。
4 結(jié)論和展望
AI與各個(gè)學(xué)科的融合發(fā)展已成為當(dāng)今科研領(lǐng)域的熱點(diǎn)話題。本工作通過引入AI技術(shù)，特別是機(jī)器學(xué)習(xí)，探索和優(yōu)化液流電池的設(shè)計(jì)與性能，驗(yàn)證了AI在液流電池研究中的應(yīng)用價(jià)值和潛力。研究表明，AI技術(shù)在提升設(shè)計(jì)效率和優(yōu)化性能預(yù)測(cè)方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。然而，在實(shí)際應(yīng)用中，AI模型的適用性和完善性仍面臨挑戰(zhàn)。未來，隨著計(jì)算技術(shù)的進(jìn)步和數(shù)據(jù)分析方法的革新，AI將在液流電池的研究與開發(fā)中扮演更加重要的角色。特別是在高度專業(yè)化的應(yīng)用場(chǎng)景中，AI有望實(shí)現(xiàn)更高效的設(shè)計(jì)和優(yōu)化，推動(dòng)液流電池技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。本文作者研究團(tuán)隊(duì)繼續(xù)深化AI的應(yīng)用研究，探索和開發(fā)FlowBD，用以輔助指導(dǎo)液流電池系統(tǒng)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化。
綜上所述，AI驅(qū)動(dòng)的液流電池領(lǐng)域應(yīng)用不僅是技術(shù)的應(yīng)用，更是科學(xué)研究和技術(shù)創(chuàng)新的深度融合。隨著AI技術(shù)的不斷發(fā)展，預(yù)計(jì)其在液流電池及其他能源技術(shù)中的應(yīng)用將更加廣泛和深入，為能源科技帶來革命性的改變。
