中國儲能網(wǎng)訊:摻雜納米碳材料已經(jīng)成為國際碳材料及催化領(lǐng)域的研究熱點之一。完整地石墨結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)化學惰性,通過化學方法向表面或體相引入氮、硼、磷等雜原子后,可以大幅提升納米碳材料的表面化學活性。近年來,作為一種可替代金屬催化劑的新穎材料,摻雜納米碳已在低碳烷烴轉(zhuǎn)化、選擇氧化、電催化氧還原(ORR)、酸/堿催化等多類重要反應(yīng)過程中體現(xiàn)出較好的催化性能,但在摻雜物種與催化性能基本關(guān)聯(lián)的研究上仍缺乏系統(tǒng)工作。
在前期非金屬催化研究的基礎(chǔ)上,中科院寧波工業(yè)技術(shù)研究院(籌)所屬新能源技術(shù)所張建研究員課題組與南開大學化學系關(guān)乃佳教授、李蘭東教授課題組合作,通過傳統(tǒng)的Hummers法獲得氧化石墨烯,繼而通過簡單的水熱處理向其表面引入含氮官能團,表面氮原子含量最高可達18%。該材料體現(xiàn)了較好的熱穩(wěn)定性,可在500oC的溫度下保留大量活性官能團。進一步研究發(fā)現(xiàn),單一官能團在兩類典型的堿催化反應(yīng)中有不同作用,Michael加成活性與吡啶氮物種數(shù)量密切相關(guān),而酯交換反應(yīng)活性則隨著胺物種的增加而增加。該成果為納米碳摻雜體系催化作用機理與規(guī)?;苽涮峁┝诵卢F(xiàn)象、新工藝,也為碳基復合材料界面作用增強提供了新思路。
研究工作發(fā)表在英國皇家化學學會(RSC)主辦的國際化學領(lǐng)域核心期刊Chemical Communications上(IF=6.169,DOI:10.1039/C3CC49529A)。鑒于課題組在納米碳摻雜體系表面及結(jié)構(gòu)控制上取得的進展,受邀在國際能源領(lǐng)域刊物ChemSusChem(IF=7.475,DOI:10.1002/cssc.201301166)上發(fā)表題為“Substitutional doping of carbon nanotubes with heteroatoms and their chemical applications”綜述(第一作者張業(yè)新博士)。
上述研究得到了國家自然科學基金委和教育部相關(guān)項目的資助。
(a)氮摻雜石墨烯的酯交換反應(yīng)活性 (b)活性與氮物種間構(gòu)效關(guān)系
摻雜納米碳管的應(yīng)用領(lǐng)域