中國儲能網訊:石墨烯(Graphene)以其優(yōu)異的載流子遷移率、力學性能等在凝聚態(tài)物理及材料科學領域引起了廣泛的研究興趣并取得了巨大的進展;而六方氮化硼(hBN)作為石墨烯的等電子體,具有一定的能隙、原子級平整的表面并且表面沒有懸掛鍵,非常適合于作為承載石墨烯的基底,構成石墨烯/六方氮化硼(Graphene/hBN)異質結構。近年來的研究發(fā)現(xiàn),這種二維原子晶體的異質結構具有許多獨特的物理現(xiàn)象。
六方氮化硼和石墨烯之間的晶格失配為1.8%,這使得由它們構造的異質結構呈現(xiàn)出摩爾條紋;并且摩爾條紋的周期大小可以通過改變氮化硼和石墨烯兩個晶向之間的夾角φ而得到調節(jié)。之前人們的研究已發(fā)現(xiàn)這種摩爾周期勢可以在很大程度上改變石墨烯的電子結構性質,例如,超晶格狄拉克點,Hofstadter Butterfly能譜,分數(shù)量子霍爾效應等。然而直至目前,大家普遍認為石墨烯放在氮化硼基底上不會引起結構參數(shù)的變化。此外,不同研究組獲得的異質結構性質迥異,這一點一直令科學家們感到困惑。
最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)納米物理與器件實驗室高鴻鈞院士領導的研究組與諾貝爾獎獲得者英國曼徹斯特大學A. Geim和K. Novoselov教授的研究組合作,將機械剝離的石墨烯精確轉移到六方氮化硼的基底上,得到不同夾角φ的Graphene/hBN異質結構。用原子力顯微鏡(AFM)、掃描隧道顯微鏡(STM)、拉曼(Raman)光譜等技術發(fā)現(xiàn)了這種異質結體系的公度——非公度的轉變:當石墨烯與氮化硼的夾角φ < 1°,為匹配氮化硼的晶格參數(shù),石墨烯碳-碳鍵的鍵長會改變,形成一種公度的超結構;然而當夾角φ > 1°時,石墨烯和氮化硼的晶格常數(shù)都沒有改變,構成的是一種非公度結構。在該工作中,首先用AFM發(fā)現(xiàn)了不同夾角Graphene/hBN樣品的楊氏模量分布不同。然后,為了直接觀察并測定不同摩爾區(qū)域的石墨烯晶格常數(shù)的細微變化,物理所的馬瑞松、盧建臣同學和郭海明博士等通過STM實驗獲得單原子水平上的氮化硼上石墨烯的大面積精細表面結構圖像,并對圖像進行了統(tǒng)計分析,發(fā)現(xiàn)不同摩爾區(qū)域石墨烯的原子間距存在2.0 ± 0.6 %的差異。這一極細微晶格常數(shù)變化是公度——非公度轉變最明確、最直接的證據(jù);這一發(fā)現(xiàn)使得人們在原子尺度上對公度——非公度轉變有了清晰、深入、全面、完整的認識和掌握。最后,不同結構樣品的性質差異得到了Raman光譜以及電子輸運測量結果的確認和肯定。
發(fā)現(xiàn)并深入了解這種公度——非公度轉變有助于理解Graphene/hBN體系中新奇的現(xiàn)象并解答之前的疑惑。例如:在摩爾周期大于10納米(對應于夾角φ < 1°)的樣品中可以觀察到在狄拉克點附近有能隙,而在小于10納米的樣品中很難觀察到。這一成果是石墨烯基礎研究方面的一個重要進展。相關工作發(fā)表在《自然-物理》雜志上【Nature Physics, 10, 451–456, 2014】。此項工作得到了中國科學院、科技部973和國家自然科學基金委等計劃的支持。
相關工作鏈接:http://www.nature.com/nphys/journal/v10/n6/full/nphys2954.html
圖一. 導電AFM觀察到不同的graphene/hBN樣品。a, b:摩爾周期分別為8 nm (a)和14 nm (b)的Graphene/hBN樣品的電阻分布圖。c, d:摩爾周期分別為8 nm (c)和 14 nm(d)的樣品的楊氏模量分布圖。e, f:在圖c, d中沿虛線方向的楊氏模量分布曲線。g:楊氏模量峰寬與摩爾周期的關系曲線。h:φ極大(=15°)樣品的楊氏模量分布圖。圖中標尺均為10 nm。
圖二. Graphene/hBN的原子分辨STM實驗結果。a:Grahpene/hBN的大面積STM圖像,可以清楚的看到起伏的摩爾條紋,摩爾周期為14 nm,標尺為30 nm。b:小范圍的STM圖像,摩爾周期和石墨烯的原子分辨同時可見,標尺為10 nm;插入圖為黑色方框中圖像的數(shù)值放大圖,原子分辨清晰可見,標尺為1 nm。c:圖b紅色方框中的STM圖像的傅里葉變換圖。d:通過傅里葉變換分別得到了圖b四個方框區(qū)域中相對晶格常數(shù)值;黑色方框對應區(qū)域的晶格較大。
圖三. 不同graphene/hBN樣品的拉曼光譜測量。a:三個樣品的拉曼2D峰曲線,綠色:摩爾周期為8 nm的樣品;紅色:摩爾周期為14 nm的樣品;藍色:摩爾周期為14 nm,但增加了上覆蓋hBN層的樣品。b:左側加hBN上覆蓋層的石墨烯器件示意圖。c:摩爾周期為14 nm的樣品的拉曼2D峰半高寬的空間分布圖,相應于圖b,樣品左半部分有hBN上覆蓋層,右半部分沒有。d:與圖c相同樣品的2D峰幅度的空間分布圖。e:與圖c相同樣品的2D峰位置的空間分布圖。